Síntesis de cloruros inferiores de circonio / Synthesis of zirconium lower chlorides

Gaviría, Juan Pablo (2002) Síntesis de cloruros inferiores de circonio / Synthesis of zirconium lower chlorides. Trabajo Final (CEATEN), Universidad Nacional de Cuyo, Instituto Balseiro.

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Resumen en español

Este estudio está íntimamente relacionado con el concepto HALOX de acondicionamiento de combustibles gastados de reactores de investigación. En este proyecto se propone llevar a cabo el acondicionamiento a través de cloraciones selectivas de los elementos que conforman el combustible gastado. En el presente trabajo se estudiaron las condiciones fisicoquímicas bajo las cuales se produce la formación de los cloruros inferiores de zirconio a través de la reacción de circonio metálico con tetracloruro de circonio en estado gaseoso en un reactor de cuarzo. Se comenzó realizando un exhaustivo análisis crítico de la información publicada referente al tema. La misma data de los años 1960-80; en general es poco específica en cuanto a condiciones fisicoquímicas y materiales utilizados en la síntesis. Por esta razón se prestó especial atención a ordenar, clasificar, y confrontar los resultados publicados entre los diferentes autores a los efectos de revelar coincidencias y contradicciones. La parte experimental consistió en llevar a cabo un conjunto de síntesis bajo diferentes condiciones de reacción y con reactores diseñados para poner de manifiesto los fenómenos involucrados durante las mismas. En cada reacción se analizó el producto obtenido sobre las virutas de zirconio y el depósito formado sobre el cuarzo del reactor. Los productos obtenidos dependieron fuertemente del diseño de reactor. Se observó que cuando la distancia entre el circonio y la pared del reactor es mayor existe una tendencia a la formación de los cloruros inferiores de circonio, mientras que en los reactores donde esta distancia es muy pequeña la reacción tiende a seguir otro camino sin formación de cloruros inferiores. El análisis sobre el circonio atacado mostró la formación de óxidos estequiométricos y no estequiométricos de circonio. Los análisis efectuados sobre el depósito formado sobre la pared del reactor mostraron que posiblemente se trate de una mezcla de intermetálicos Si_xZr_y y óxido de circonio. La alta conductividad eléctrica del depósito apoya esta hipótesis. La presencia de oxígeno en el circonio y de compuestos Si-Zr en la pared del reactor revela que existe una interacción entre el cuarzo y los reactivos. Esta interacción se llevaría a cabo en fase gaseosa ya que también se observó contaminación de los reactivos en reactores de diseño tal que el circonio no estaba en contacto directo con el reactor. Finalmente haciendo un análisis global de todo el conjunto de experiencias se propone un posible mecanismo que interprete los caminos de reacción en este complejo sistema

Resumen en inglés

This research is accurately related to the Halox concept of research reactor spent fuel element treatment. The aim of this project is to work the conditioning through selected chlorination of the element that make the spent fuel element. This research studied the physical chemistry conditions which produce formation of the lower zirconium chlorides through the reaction between metallic Zr and gaseous ZrCl_4 in a silica reactor. This work focused special attention in the analysis and confrontation of the published results among the different authors in order to reveal coincidences and contradictions. Experimental section consisted in a set of synthesis with different reaction conditions and reactor design. After reaction were analyzed the products on Zr shavings and the deposit growth on wall reactor. The products were strongly dependent of reactor design. It was observed that as the distance between Zr and wall reactor increased greater was tendency to lower chlorides formation.In reactors with small distance the reaction follows other way without formation of lower chlorides. Analysis on deposit growth on reactor showed that may be formed to a mixture of Si_xZr_y intermetallics and zirconium oxides. Presence of oxygen in Zr and Zr-Si compounds on wall reactor reveals that there is an interaction between quartz and reactants. This interaction is in gaseous phase because contamination is observed in experiences where Zr was not in contact with reactor. Finally, it was made a global analysis of all experiences and a possible mechanism that interprets reaction ways is proposed

Tipo de objeto:Tesis (Trabajo Final (CEATEN))
Palabras Clave:Zirconium chlorides; Zirconium compounds; Chloride volatility process; Quartz; Synthesis; Cloruros; Circonio; Compuestos; Volatilización; Cuarzo; Síntesis;
Materias:Ingeniería nuclear
Divisiones:Presidencia > Gcia. Complejo Tecnológico Pilcaniyeu
Código ID:32
Depositado Por:Administrador RICABIB
Depositado En:28 Abr 2010 09:32
Última Modificación:19 Dic 2012 10:10

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