Gayone, Julio (2000) Espectrometría de iones aplicada al estudio de la adsorción de H y K en GaAs(110) / Adsorption of hydrogen and potasium on GaAs(110) studied by time-of-flight scattering and recolling spectrometry. Tesis Doctoral en Física, Universidad Nacional de Cuyo, Instituto Balseiro.
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Resumen en español
En este trabajo estudiamos la adsorción de H y de K en la superficie GaAs(110) mediante las técnicas de espectrometría de iones dispersados (ISS) y de átomos emitidos (DRS) con análisis por tiempo de vuelo. Como método de limpieza y de preparación de la superficie utilizamos el bombardeo rasante de iones de Ar^+ a 20 keV seguido de recocido. Siendo la primera vez que se aplica este método en la superficie de un semiconductor, caracterizamos previamente la estructura atómica de la superficie pura mediante ISS. El análisis de las intensidades de proyectiles dispersados en los átomos de la superficie y la comparación de estas intensidades con cálculos de los procesos de sombra y de enfoque, nos permitió concluir que la superficie presenta la relajación que se observa utilizando otros métodos de limpieza y de preparación. Por otro lado, mediante el análisis de las intensidades de átomos de As y de Ga emitidos en función de la dirección de incidencia del haz mostramos que DRS es sensible a la relajación de la superficie pura. Con el fin de estudiar la adsorción de H en GaAs(110) realizamos un estudio detallado en función de la exposición de H_2, la orientación cristalográfica y la temperatura de la superficie. El análisis de las intensidades de proyectiles dispersados para dosis fijas de H_2 y la comparación con cálculos de las regiones de sombra para la superficie ideal y relajada indican que la adsorción de H induce la recuperación de la estructura atómica de la superficie ideal. En particular, para dosis entre 1000 y 2000 L, determinamos que la separación entre las primeras capas de As y de Ga es #DELTA#Z=(0.0 #+-# 0.08) Å. Así mismo, observamos que la fracción de superficie que cambia su estructura posee una fuerte dependencia con la dosis de H_2. Por otro lado, mediante DRS detectamos los átomos de H adsorbidos en la superficie de manera directa y estudiamos la cinética de adsorción. Determinamos que el coeficiente de sticking cambia fuertemente con la dosis de H_2 desde el inicio de la adsorción. Para dosis mayores a ~500 L, la cinética de adsorción se desvía del comportamiento inicial. A estas altas dosis, el coeficiente de sticking se hace constante y pequeño. La determinación conjunta del recubrimiento de H (mediante DRS) y de los cambios inducidos en la superficie (mediante ISS) en función de la dosis, nos permitió concluir que la fuerte dependencia de los cambios en la estructura atómica con la dosis es consecuencia del cambio en el coeficiente de sticking. Se pueden diferenciar dos regiones: (1) por debajo de los 100 L la mayoría de los átomos de H inducen cambios en el substrato, y (2) por encima de los 500 L, cuando el coeficiente de sticking se desvía del comportamiento inicial, es necesario incrementar fuertemente la cantidad de H adsorbido para producir pequeños cambios en la estructura cristalina del sustrato. La intensidad de átomos emitidos de H no muestra variaciones como ocurriría si la adsorción fuese en una capa ordenada. Las mediciones en función de la temperatura de la superficie muestran un decrecimiento continuo para la intensidad de H, tanto para altas como para bajas dosis. La combinación de los resultados obtenidos en función de la dosis de H_2, la orientación cristalográfica y la temperatura, indica que desde el inicio del proceso de adsorción existen átomos de H que no participan en los cambios de la estructura atómica y podrían estar formando moléculas menos ligadas a la superficie Con respecto a la adsorción de K en GaAs(110) determinamos que, a temperatura ambiente, sólo es posible crecer una capa de átomos de K y que, en saturación, la densidad de átomos de K es n( K)=4.4x 10^14at cm^-^2. El análisis de las intensidades de átomos emitidos de As y de Ga en función del recubrimiento de K (#THETA# (K)), junto con las dependencias de I_D_R(K) con la dirección de incidencia del haz nos permitieron distinguir dos etapas, las cuales dependen de la cantidad de K adsorbido. A bajos recubrimientos, (#THETA#K)<0.1 ML, los átomos de K se adsorben exclusivamente a lo largo de las filas [001] de Ga, con un orden cristalino local. Incrementando #THETA#(K), los átomos de K se adsorben también en As, pero con menor probabilidad. En saturación, la capa de K es desordenada, no existe un orden de largo alcance, sin embargo, los sitios de adsorción se encuentran preferencialmente cerca de los átomos de Ga. La dependencia de las fracciones de iones con #THETA#(K) es compatible con la información estructural obtenida del análisis de las intensidades totales (iones+neutros). A recubrimientos pequeños, los átomos de K modifican las propiedades electrónicas en el entorno de los átomos de Ga. La adsorción de K es compatible con la recuperación de la estructura atómica ideal, pero estos cambios no se extienden a toda la superficie. Finalmente, observamos que el K aumenta la velocidad de adsorción de O notablemente. La comparación de distintas series de adsorción realizadas en diferentes tiempos totales sugieren que el O se adsorbe principalmente sobre las cadenas [001] de As
Resumen en inglés
We study the adsorption of H and K on a GaAs(ll0) surface by Time-of-Flight Ion-Scattering (ISS) and Direct Recoiling (DRS) Spectrometry. The method for cleaning and preparation of the surface consists on cycles of grazing bombardment with 20 keV Ar^+ combined with annealing. Since this is the first time that this method is applied to a semiconductor surface, the crystallographic structure of the grazing ion bombarded surface is first characterized by ISS and DRS. The variations of the projectile scattered intensity as a function of the incident and azimuthal angles are interpreted in terms of calculated shadowing and focusing effects. The crystallographic structure of the GaAs(ll0) surface prepared by this method presents the surface relaxation observed for cleaved surfaces. The adsorption of H on GaAs(ll0) is studied as a function of the H_2 exposure and the surface temperature.The behavior of the intensity of projectiles scattered from the first two As and Ga layers is consistent with a process of unrelaxation towards the ideal surface termination upon H adsorption. We have determined that for exposures of 1000 L and 2000 L the AsI-GaI splitting corresponding to the unrelaxed surface is reduced to DELTAZ = (0.0 #+-# 0.08) A, as it should be expected for the bulk terminated surface. In addition, the fraction of the surface remaining relaxed as in the clean surface decreases strongly with the H2 exposure. The H atoms adsorbed on the surface can be detected as recoils produced in quasi-single collisions allowing the study of the adsorption kinetics. The variations of the H recoil intensity with the exposure show that the sticking coefficient changes strongly with the H coverage since the beginning the adsorption. Above approx 500 L, the adsorption kinetics deviates from the initial behavior and the sticking coefficient becomes almost constant and small. The simultaneous measurements of the H coverage (with DRS) and the changes in the atomic structure (with ISS) as a function of the exposure indicate that the initial strong decrease in the rate of unrelaxation is mainly a /consequence of the variation of the sticking coefficient. Below 100 L, most of the H atoms participate in the unrelaxation process. However, above 500 L, it is necessary to increase strongly the H coverage to produce small changes in the atomic structure of the surface. The measurements of the As and Ga direct recoils intensities change with the incident direction of the projectile in accordance with the crystallographic structure of the surface. On the other hand, the H recoil intensity is almost independent of the crystallographic sample orientation, indicating that an important fraction of the H atoms are not adsorbed in well ordered sites.Measurements as a function of the sample temperature show a continuous decrease of the H DR intensity for both low and high exposures. The combined results of forward recoiled atom and scattered projectile intensities suggest that an important fraction of the adsorbed H atoms is not bonded in a well ordered layer and may be forming molecules since the beginning of the adsorption process. The adsorption of K on GaAs(110) is mainly studied by DRS. The analysis of K direct recoil intensity indicates that at room temperature, the adsorption of K saturates at 0.5 ML, which corresponds to an atom density of approx 4.4x10^14 at/cm^2. The adsorption process proceeds in two stages, which depend on the K coverage (THETA (K)). At low coverages, THETA (K)<0.1 ML, the K atoms are adsorbed exclusively on the [001] Ga rows and close to the sites of a new As layer, with a local crystallographic order. At high coverages the K atoms start to adsorb also along the As rows, although with a lower probability than on the Ga rows. At saturation, the K layer does not form an ordered structure. The dependence of the direct-recoil ion fractions on the K coverage is consistent with the structural information obtained from the analysis of the total recoiled intensity (ions plus neutrals). At low coverages, the K atoms mainly modify the electronic properties close to the Ga atoms. After K deposition, O reacts strongly with the surface. The comparison of different adsorption scans performed at different rates suggests that the O atoms are adsorbed preferentially along the [001] As rows
| Tipo de objeto: | Tesis (Tesis Doctoral en Física) |
|---|---|
| Palabras Clave: | Arseniuro galio; Metales alcalinos; Potasio; Superficies; Dispersión; Semiconductores; Espectrómetros; Análisis; Iones; Gallium arsenides; Hydrogen; Alkali metals; Potassium; Surfaces; Scatering; Semiconductor materials; Time-of-flight spectrometers; Ion scattering analysis; |
| Materias: | Física |
| Divisiones: | Investigación y aplicaciones no nucleares > Física > Colisiones atómicas |
| Código ID: | 6 |
| Depositado Por: | Administrador RICABIB |
| Depositado En: | 28 Abr 2010 16:10 |
| Última Modificación: | 28 Abr 2010 16:10 |
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