Repositorio Institucional del CAB-IB

Propiedades electrónicas de nuevos materiales: aleaciones para nanoelectrónica, superconductores basados en Fe y basados en BiS_2. / Electronic properties of novel materials: alloys for nanoelectronic, superconductors based on Fe, and based on BiS_2.

Querales Flores, José D. (2016) Propiedades electrónicas de nuevos materiales: aleaciones para nanoelectrónica, superconductores basados en Fe y basados en BiS_2. / Electronic properties of novel materials: alloys for nanoelectronic, superconductors based on Fe, and based on BiS_2. Tesis Doctoral en Física, Universidad Nacional de Cuyo, Instituto Balseiro.

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Resumen en español

En esta tesis hemos investigado propiedades electrónicas de nuevos materiales de interés por sus aplicaciones tecnológicas, a partir de modelos simplificados para su descripción y el uso de técnicas analíticas apropiadas para tratar los efectos de desorden y de correlaciones. La tesis tiene dos partes. En la primera investigamos cómo incorporar defectos no-sustitucionales complejos en cálculos de estructura electrónica, enfocándonos en las aleaciones semiconductoras del grupo IV, Ge_1−xSn_x y Ge_1−x−ySi_xSn_y, con importantes aplicaciones en opto- y nanoelectrónica y en celdas fotovoltaicas. En la segunda parte, estudiamos el estado normal de materiales superconductores no convencionales descubiertos recientemente, como los ferropníctidos y los superconductores basados en BiS_2, además del magnetotransporte fuertemente anisotrópico en el estado normal de calcogenuros de hierro β-FeSe. En las aleaciones binarias Ge_1−xSn_x, la existencia de defectos no-sustitucionales complejos de Sn ( denotados β-Sn), en que un átomo de Sn intersticial ocupa el centro de una divacancia de Ge, fue confirmada experimentalmente [Decoster et al., Phys. Rev. B 81, 155204 (2010)] luego del estudio teórico donde había sido predicha su existencia a partir de una concentración crítica de Sn [Ventura et al., Phys. Rev. B 79, 155202 (2009)]. En la primera parte de esta tesis buscamos una buena aproximación para representar los defectos no-sustitucionales en términos de un sistema sustitucional equivalente, y realizar el cálculo de estructura electrónica de Ge_1−xSn_x incluyendo tanto los defectos α-Sn sustitucionales como los defectos β-Sn no-sustitucionales. Mediante un cálculo analítico basado en funciones de Green (ver Apéndice A), determinamos un equivalente sustitucional para β-Sn con el cual pasamos a representar la aleación multiorbital real en términos de una aleación efectiva compuesta de dos componentes puramente sustitucionales, cuya estructura electrónica calculamos realizando una extensión del formalismo que combina la aproximación de enlace fuerte (TB) con la aproximación de cristal virtual (VCA) propuesto originalmente para la aleación puramente sustitucional Ge_1−xSn_x por Jenkins y Dow [Phys. Rev. B 36, 7994 (1987)], usando 20 orbitales TB sp”3s* para elementos del grupo IV combinado con la VCA. Nuestros resultados (ver Anexos I y II) describen dos transiciones para la brecha de energía (gap) fundamental de Ge_1−xSn_x en función de la concentración total de Sn: primero, de gap fundamental indirecto a directo, y luego la transición de metalización en que se cierra el gap a concentraciones de Sn mayores. Nuestros resultados muestran que los defectos β-Sn limitan el rango de concentraciones de Sn correspondiente a la fase con gap directo de la aleación binaria, que justamente interesa para sus aplicaciones previstas en optoelectrónica. Las aleaciones ternarias Ge_1− x−ySi_xSn_ y pueden prepararse en un amplio rango de concentraciones y con un desacoplamiento completo entre el parámetro de red y la estructura electrónica, posibilitando de esta manera el ajuste en forma independiente de las características de su gap de energía. Para su uso previsto en celdas fotovoltaicas de alta eficiencia para aplicaciones satelitales, era de interés determinar la naturaleza del gap de energía fundamental de Ge_1− x−ySi_xSn_ y. En esta tesis, hemos realizado el primer cálculo de estructura electrónica para aleaciones ternarias Ge_1− x−ySi_xSn_ y (ver Anexo III), a partir de otra extensión del cálculo TB+VCA para la aleación binaria sustitucional Ge_1−xSn_x a la aleación ternaria sustitucional. Nuestros resultados confirmaron expectativas e indicaciones experimentales de que un gap de energía de alrededor de 1 eV, es ciertamente alcanzable con estas aleaciones ternarias, como requerido para la cuarta capa que se planea añadir a las heteroestructuras semiconductoras que componen las celdas fotovoltaicas de tres junturas con el récord de eficiencia actual, empleadas en satélites. Para aleaciones ternarias con el mismo parámetro de red que el de Ge, encontramos además que el gap de energía es indirecto, con una dependencia composicional no lineal debido a la presencia de dos mínimos en la banda de conducción, que compiten. Para nuestro estudio de los superconductores ferropníctidos, empleamos un modelo microscópico mínimo que incluye las dos bandas efectivas para describir las propiedades electrónicas a bajas energías propuestas por Raghu et al.[ Phys. Rev. B 77, 220503R (2008)], a las que agregamos correlaciones electrónicas locales intra- e interorbitales, relacionadas con los orbitales 3d del hierro. En este trabajo de tesis, nos hemos enfocado en las propiedades electrónicas del estado normal paramagnético, y en particular la descripción de la dependencia con el dopaje y con la temperatura de las propiedades espectrales de estos compuestos en diferentes regiones de la primera zona de Brillouin (ver Anexo IV). Para ello, calculamos las funciones de Green de Zubarev dependientes de temperatura correspondientes a los electrones en los dos orbitales efectivos correlacionados, desacoplando el sistema de ecuaciones de movimiento obtenido a segundo orden, con una aproximación que nos posibilitó resolverlo. Las funciones de Green y autoenergıas halladas en segundo orden de perturbaciones en las interacciones, con dependencia del momento cristalino, dopaje y temperatura nos han permitido no sólo describir resultados experimentales existentes para la densidad espectral y la densidad total, por ej. de fotoemisión resuelta en ángulo (ARPES). Pudimos describir el efecto asimétrico observado para el dopaje con electrones y con huecos, en acuerdo cuantitativo con los corrimientos del potencial químico encontrados experimentalmente, así como también una redistribución del peso espectral alrededor del nivel de Fermi en función de temperatura, similar a lo observado experimentalmente en puntos de simetría de la zona de Brillouin. Además, hemos podido predecir una dependencia no v trivial de las propiedades espectrales con la temperatura, originada por efectos de temperatura en la renormalización debido a correlaciones electrónicas. En particular, explorando en distintas regiones de la zona de Brillouin la evolución con temperatura de la autoenergía dependiente de momento cristalino obtenida en nuestra aproximación, pudimos identificar explícitamente puntos de la zona de Brillouin, no explorados aún experimentalmente, donde resultan amplificados los efectos de la temperatura sobre la renormalización. Estas predicciones podrían ser verificadas experimentalmente, realizando experimentos de ARPES dependientes de temperatura en los puntos de la zona de Brillouin identificados. A continuación, para describir los primeros reportes experimentales de las características de la estructura electrónica del estado normal de los superconductores LaO_1−xF_xBiS_2 descubiertos en 2012, extendimos el modelo microscópico con dos orbitales efectivos correlacionados y el tratamiento analítico que desarrollamos para describir ferropníctidos a estos materiales. Como punto de partida tomamos las dos bandas efectivas propuestas recientemente por H. Usui et al.[Phys. Rev. B 86, 220501 (2012)], y añadimos correlaciones electrónicas intra- e interorbitales relacionadas a orbitales Bi-(py ,px) y S-(py ,px). Determinamos la densidad espectral y la densidad de estados total para LaO_1−xF_xBiS_2, enfocándonos en la descripción de la dependencia con momento cristalino y dopaje, además de la predicción de la dependencia con temperatura de las propiedades espectrales. Nuestros resultados indican que la inclusión de correlaciones electrónicas moderadas, mejora sustancialmente la descripción de los relativamente pocos resultados experimentales de ARPES y SXPES disponibles para esta familia de compuestos. Además nuestro tratamiento analítico nos permitió calcular la densidad espectral alrededor del segundo mínimo relevante de la banda de conducción, y predecir la dependencia con la temperatura de las propiedades espectrales en diferentes puntos de la zona de Brillouin, lo cual esperamos sea verificado en futuros experimentos de ARPES dependientes de temperatura. En la última etapa de la tesis, junto a colegas del Lab. de Bajas Temperaturas del Centro Atómico Bariloche, estudiamos propiedades de magnetotransporte de los compuestos Fe_xSe y el efecto de la transición estructural, logrando describir teóricamente los resultados de experimentos en monocristales en el estado normal. Adaptando el modelo microscópico de dos bandas efectivas con correlaciones electrónicas empleado previamente para estudiar ferropníctidos, calculamos la conductividad eléctrica y el coeficiente de Hall en presencia de un campo magnético, usando el formalismo de Kubo. Con parámetros del modelo en el rango relevante para estos compuestos y la dependencia en temperatura medida para los parámetros de red, pudimos describir cuantitativamente el efecto de la transición de fase estructural sobre la resistividad eléctrica en el plano ab formado por los Fe, y la magnetoresistencia medida en presencia de un campo magnético paralelo al eje c. Describimos el coeficiente de Hall en función de temperatura en presencia de campo magnético, mostrando que es relevante la inclusión de correlaciones electrónicas moderadas. Finalmente, nuestro estudio confirmó el efecto de la transición de vi RESUMEN fase estructural sobre la estructura electrónica, habiendo encontrado que la deformación de la red cristalina modifica la estructura de bandas induciendo separaciones entre las mismas, comparables con las halladas en experimentos de ARPES.

Resumen en inglés

In this Thesis we investigated electronic properties of novel materials of interest for technological applications, using simplified models for their description and appropriate analytical techniques to treat the effects of disorder and of correlations. The Thesis is presented divided in two parts. In the first one, we investigated how to include non-substitutional complex defects in electronic structure calculations, focusing on the group IV semiconductor alloys Ge_1−xSn_x and Ge_1−x−ySi_xSn_y with important applications in opto- and nanoelectronics and photovoltaic cells. In the second part, we studied the normal state of unconventional superconducting materials, recently discovered, such as ferropnictides and the BiS_2-based superconductors, in addition to the strongly anisotropic magnetotransport properties observed in the normal state of β-FeSe iron chalcogenides. The existence in Ge_1−xSn_x of complex non-substitutional Sn defects, denoted β-Sn, in which an interstitial Sn atom occupies the center of a divacancy, was confirmed by experiments [Decoster et al., Phys. Rev. B 81, 155204 (2010)], after the theoretical study which predicted their existence above a critical Sn concentration.[Ventura et al., Phys. Rev. B 79, 155202 (2009)] In this Thesis, we first sought for a good approximation to represent the real non-substitutional complex defects in terms of an equivalent substitutional system, to enable the calculation of the electronic structure of Ge_1−xSn_x including the effects of both α-Sn substitutional as well as β-Sn non-substitutional defects. By means of an analytical calculation based on Green’s functions (see Appendix I), we determined a two-site substitutional equivalent for β-Sn allowing us to represent the real non-substitutional multiorbital alloy in terms of a purely substitutional effective alloy consisting of two components, whose electronic structure we calculated performing an extension of the tight binding plus virtual crystal approximation (TB+VCA) approach originally proposed by Jenkins and Dow [Phys. Rev. B 36, 7994 (1987)] for substitutional Ge_1−xSn_x , using 20 TB sp"3s *orbitals for the group IV elements combined with the VCA. Our results describe two transitions of the fundamental gap of Ge_1−xSn_x as a function of the total Sn-concentration: namely from an indirect to a direct gap, first, and the metallization transition at higher x. Our results (see Annexes I and II) also highlight the role of β-Sn in limiting the concentration range which corresponds to the direct-gap phase of this binary alloy, of interest for optoelectronic applications. Ge_1−x-ySi_xSn_y ternary alloys can be prepared in a large range of compositions and exhibit a full decoupling of lattice and band structures, thus enabling to tune their band gap independently. Intended for use in high-efficiency solar cells for satellite applications, it was required to determine the nature of the fundamental gap of Ge_1−x-ySi_xSn_x In this Thesis, we performed the first electronic structure calculation for Ge_1−x-ySi_xSn_y ternary alloys (see Annex III), in terms of another suitable extension of the TB+VCA calculation for substitutional Ge_1−xSn_x to describe a ternary substitutional alloy. Our results confirmed expectations and experimental indications that a 1 eV band gap is indeed attainable with these ternary alloys, as required for the fourth layer planned to be added to present-day record-efficiency triple-junction solar cells in order to further increase their efficiency for space applications. When the lattice parameter is matched to that of Ge, we find that Ge_1−x-ySi_xSn_y ternary alloys possess an indirect gap with a compositional dependence reflecting the presence of two competing minima in the conduction band. To study ferropnictide superconductors we used a minimal microscopic model which includes the two effective bands proposed by S.Raghu et al.[Phys. Rev. B 77, 220503 (R) (2008)] to describe their low energy electronic properties, to which we added intra- and interorbital electron correlations, related to Fe-3d orbitals. In this Thesis, we focused on the paramagnetic normal state electronic properties, and in particular the temperature and doping dependence of the spectral properties at different Brillouin zone regions (see Annex IV). To do this, we calculated the temperature-dependent Zubarev Green’s functions for electrons in the two correlated effective orbitals, decoupling the resulting set of equations of motion in second-order, with an analytical approximation that enabled us to solve it. The Green’s functions and self-energies obtained in second-order of perturbations in the interactions, which depend on: crystal momentum, doping and temperature, enabled us not only to describe the spectral density function and the total density reported in experiments, e.g. angle-resolved photoemission (ARPES). We could describe the asymmetric effect of electron and hole doping, in quantitative agreement with the experimental chemical potential shifts, as well as the spectral weight redistribution around the Fermi level as a function of temperature, similar to experimental observations at high-symmetry Brillouin zone points. In addition, we have been able to predict a non-trivial dependence of the spectral properties with temperature, originated by the effect of temperature on the renormalization due to electron correlations. In particular, exploring the temperature evolution of the momentum-dependent self-energy obtained in our approach at different regions of the Brillouin zone, we could explicitly identify a set of Brillouin zone points not yet explored experimentally, where the effects of temperature on the renormalization are amplified. Our predictions might be experimentally tested, performing temperature-dependent ARPES experiments at the identified points. Next, to describe the first reports of normal state electronic structure features from ARPES in LaO_1-XF_xBiS_2 superconductors discovered in 2012, we adapted the minimal microscopic model with two correlated effective orbitals and the analytical approach we developed to describe ferropnictides to these materials. As a starting point, we employed the two effective bands proposed by H. Usui et al.[Phys. Rev. B 86, 220501(R)(2012)], and added intra- and interorbital electron correlations related to Bi-(pY , pX) and S-(pY , pX) orbitals. We determined the spectral density and total density of states for LaO_1−xF_xBiS_2, focusing on the description of the momentum and doping dependence, and the prediction of the temperature dependence of spectral properties (see Annex V). Our results indicate that the inclusion of moderate electron correlations, substantially improves the description of the relatively few experimental ARPES and soft X-ray photoemission data available for this family of compounds. Also, our analytical approximation enabled us to calculate the spectral density around the relevant second conduction band minimum, and to predict the temperature dependence of the spectral properties at different BZ points, which we expect will be probed by future temperature-dependent ARPES experiments. In the last stage of this Thesis, in collaboration with colleagues of the Low Temperature Physics Lab. of Centro Atómico Bariloche, we studied the magnetotransport properties of β-Fe_xSe compounds and the effect of the structural transition on the electronic properties, achieving the theoretical description of normal state experimental results in single crystals (see Annex VI). Adapting the two correlated effective orbitals model used to study ferropnictides, we calculated the electrical conductivity and the Hall coefficient in the presence of a magnetic field, using the Kubo formalism. With model parameters in the range relevant for Fe-chalcogenides and the experimental temperature dependence of the lattice parameters, we were able to describe quantitatively the effect of the structural phase transition on the electrical resistivity in the ab planes formed by Fe atoms, and the magnetoresistance in the presence of a magnetic field parallel to the c-axis. We also could describe the temperature dependence of the experimental Hall coefficient in the presence of magnetic field, showing that it is important to include moderate electronic correlations. Finally, our study confirmed the effect of the structural phase transition on the electronic structure, in particular we find that the lattice deformation modifies the band structure inducing band splittings comparable to those found in ARPES experiments.

Tipo de objeto:	Tesis (Tesis Doctoral en Física)
Información Adicional:	Araea temática: Fisica del Estado Sólido.
Palabras Clave:	Alloys; Aleaciones; Materials; Materiales; Superconductors; Superconductores; Nanoelectronics;Nanoelectrónica; Electric conductivity; Conductividad eléctrica; [Electronic properties; Propiedades electrónicas]
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Materias:	Física > Electrónica Física Física > Electromagnetismo Física > Superconductividad
Divisiones:	Gcia. de área de Investigación y aplicaciones no nucleares > Gcia. de Física > Materia condensada > Teoría de sólidos
Código ID:	546
Depositado Por:	USUARIO INVÁLIDO
Depositado En:	29 Abr 2016 16:09
Última Modificación:	29 Abr 2016 16:09

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