Hoffmann, Nicolás P. (2018) Obtención de pastillas combustibles (1-x)UO_2-xCdO. / Preparation of fuel pellets of (1-x)UO_2-xCdO. Maestría en Ingeniería, Universidad Nacional de Cuyo, Instituto Balseiro.
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Resumen en español
En este trabajo se desarrolla y caracteriza la síntesis de pastillas combustible para reactores nucleares de dióxido de uranio con óxido de cadmio integrado [(1-x)UO_2- xCdO]. El cadmio es un veneno quemable, el cual, según la bibliografía, permite un mejor balance entre exceso de reactividad, energía, y duración del combustible dentro del reactor que el gadolinio, el veneno más usado actualmente en la industria. El uso del cadmio y sus compuestos como venenos quemables integrales, si bien ha sido modelado, no se ha experimentado debido a sus bajas temperaturas de fusión y de sublimación, mucho menor a los 1700 °C requeridos para la sinterización del óxido de uranio. En la primera parte de esta tesis se evalúan tres vías de síntesis de los polvos precursores para el combustible: por mezcla mecánica de las especies, por coprecipitación desde una solución ácida, y por síntesis de un compuesto de uranato de cadmio. Se caracterizan los productos mediante termogravimetría-calorimetría diferencial (DTATG), difracción de rayos X (DRX), microscopia electrónica de barrido (SEM), microscopía electrónica de transmisión (TEM), microscopía óptica, fluidez, densidad TAP, y medición del tamaño de las partículas de los polvos por dispersión de luz. Se conrma en todos los casos la presencia de cadmio en las muestras, y a su vez, que el mismo se ha incorporado a la estructura cristalina de dióxido de uranio en el material coprecipitado, modificando el parametro de red. Los compactos de polvos se sinterizaron a una temperatura de 1000 °C, elegida en base a la tasa de evaporación del CdO medida durante los ensayos de DTA-TG de los polvos. Se determinaron, ademas, valores de dureza y de densidad en agua y mercurio por método de Arquímedes, y se estudio la microestructura de las mismas mediante ceramografía. En todos los casos se observo que los materiales sinterizados tienen cadmio, y que la dureza y densidad de la mezcla mecánica y del coprecipitado reducido se aproximan a las esperables para un combustible nuclear. En una segunda instancia, se sintetizaron conjuntos de pastillas combustibles por mezcla mecánica y por coprecipitación. Adicionalmente se preparo una pastilla testigo, sin cadmio, para constatar que los cambios en las propiedades de las pastillas se deben a la presencia del veneno. Las pastillas se sinterizaron a 1000°C, y adicionalmente una de cada conjunto fue sinterizada con presion en caliente (HP) a la misma temperatura. Un análisis de las pastillas realizado con DTA-TG demuestra que las mismas, al final del proceso de sinterizado, contienen entre un 20% y un 25% del oxido de cadmio incorporado inicialmente al polvo. Mediciones de dureza y densidad verifican que los materiales bajo estudio sinterizaron a la temperatura elegida, con y sin presión en caliente, alcanzando durezas de entre 800 y 900 Vickers y densidades superiores a 9.845 g/cc, en comparación con el testigo, que alcanza 400 Vickers y 6.952 g/cm3. Como en el caso de los polvos, no se encuentra oxido de cadmio como fase separada en los difractogramas de rayos X de los compactos sinterizados. Las muestras sinterizadas bajo presión en caliente llegan a ser las mas compactas, con porosidades de 8% y 11 %, y una microestructura tensionada y frágil. De los resultados se concluye que se pudo desarrollar un proceso integral (preparación de polvos, sinterizado, caracterización de polvos y pastillas) para sintetizarpastillas combustibles de UO_2-CdO a 1000C, con contenidos de cadmio de aproximadamente 1.5% en peso, porosidades entre 8% y 18% e integridad mecánica satisfactoria para su uso como combustible nuclear. La presencia del CdO incrementa la cinética de sinterizado de las pastillas de UO_2, permitiendo sinterizar el compuesto a menores temperaturas que el UO_2 puro, disminuyendo las perdidas de Cd. Este trabajo experimental consiste en el primer desarrollo de pastillas (1-x)UO_2- xCdO. En nuestro departamento, no se encuentran publicados trabajos similares. Habiendo alcanzado las propiedades necesarias para un combustible nuclear apto, para alcanzar los desempeños que describe la bibliografía en reactores TRISO e integrales con combustible hexagonal todavía deben modificarse los métodos de síntesis para obtener pastillas con un contenido de cadmio mas alto y una densidad superior.
Resumen en inglés
In this work, we developed a synthesis process of uranium dioxide with cadmium oxide fuel pellets for nuclear reactors [(1-x)UO_2-xCdO]. Cadmium is a burnable poison, which, according to the bibliography, achieves a better balance between excess reactivity, energy, and fuel lifetime than gadolinium, the most widespread burnable poison in the nuclear industry. While the use of cadmium as an integral poison has been modeled in the literature, there aren't any experimental works published on it, which we believe is due to the low melting and sublimation points of its compounds relative to the sintering temperature of uranium dioxide, 1700C. In this work, three synthesis methods for obtaining the precursor powders were characterized: mechanical mixing of the uranium and cadmium oxides, coprecipitation from an acid solution, and the synthesis of a cadmium uranate, obtaining one powder from each process. The products were characterized by thermogravimetry and differential scanning calorimetry (TG-DSC), X-ray diraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), optical microscopy, powder uidity, TAP density, and laser diraction in water for powder size distribution. The presence of cadmium in the samples was conrmed for all cases, as well as the fact that it has been incorporated into the uranium dioxide network in the coprecipitated material, thus modifying the lattice parameter. Sintering was tested on pressed pellet fragments. The process was carried out at 1000C, chosen to minimize the evaporation of CdO measured during the DSCTG tests. The sintered fragments' properties were evaluated through ceramography, microhardness testing, and density measurements in water and mercury. It was determined in every case that the sintered materials contain cadmium, and the properties of the pellets obtained by the mechanical mixture or the reduced coprecipitate methods approximate with the required for a nuclear fuel. On a second phase of the study, groups of fuel pellets were synthesized by mechanical mixing and coprecipitation. One additional, "control" UO_2 pellet was obtained, without cadmium but obtained through the same process, to ensure that all changes in the properties of the materials are due to the presence of the burnable poison. The new pellets were sintered at 1000C, and one from each group was sintered with hot pressing. The pellets were tested through DSC-TG, showing a content of 20% to 25% of the cadmium oxide that was originally added into the powder. Hardness measurements verify that the studied materials sintered at the chosen temperature, with or without hot pressing, obtaining hardnesses between 800 and 900 Vickers and densities above 9.845 g/cm3, in sharp contrast with the control, which yields 400 Vickers and 6.952 g/cc. As in the case of the powders, no cadmium oxide was found as a separated phase in the X-ray difractograms. The hot pressed samples were the most compact, with porosities of 8% or 11%, and a fragile, tense microstructure. We conclude from these results that (1-x)UO_2-xCdO fuel pellets were successfully sintered at 1000C, with porosities between 8% and 18% and satisfactory mechanical integrity for use as nuclear fuels. The presence of CdO increases the sintering kinetics of the UO_2 pellets, allowing them to sinter at a lower temperature than the pure UO_2 composition, minimizing the cadmium oxide losses. As far as we know, this experimental work represents the rst experimental development for (1-x)UO_2-xCdO pellets. Having achieved the necessary properties for a suitable nuclear fuel, in order to achieve the performances that the literature describes for TRISO and hexagonal fuel for integral reactors, the synthesis methods must still be modied so as to obtain pellets with higher cadmium contents and density.
| Tipo de objeto: | Tesis (Maestría en Ingeniería) |
|---|---|
| Palabras Clave: | Nuclear fuels; Combustibles nucleares; Burnable poisons; Venenos consumibles; Low temperature, Baja temperatura; Cadmium; Cadmio; Coprecipitation; Coprecipitación. |
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| Materias: | Ingeniería nuclear > Combustibles nucleares |
| Divisiones: | Aplicaciones de la energía nuclear > Tecnología de materiales y dispositivos > Materiales nucleares |
| Código ID: | 778 |
| Depositado Por: | Tamara Cárcamo |
| Depositado En: | 11 Jul 2019 10:46 |
| Última Modificación: | 11 Jul 2019 10:50 |
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