Narváez Arrúa, Jonás S. (2019) Estudio de formadores de poros para pastillas combustibles de (U,Gd)O_2 nanoparticulado obtenido por coprecipitación inversa. / Study of pore formers for fuel pellets fabricated with nanoparticulated (U,Gd)O_2 obtained by inverse coprecipitation. Proyecto Integrador Ingeniería Nuclear, Universidad Nacional de Cuyo, Instituto Balseiro.
![[img]](/style/images/fileicons/application_pdf.png)
| PDF (Tesis) Español 25Mb |
Resumen en español
En el presente trabajo se estudió el efecto de dos compuestos formadores de poros sobre pastillas combustibles de (U; Gd)O_2 nanoparticulado obtenido a partir de la vía de coprecipitación inversa, en el marco del desarrollo de combustible de U natural con 10% de Gd a utilizarse en el Reactor Argentino CAREM-25 y de los procesos de fabricación que se llevan a cabo actualmente en el sector industrial. Se utilizaron como formadores de poros polvos de AD(U; Gd) y (U; Gd)_3O_8, los cuales corresponden a compuestos de uranio obtenidos como productos intermedios de la síntesis de (U; Gd)O_2. El proceso de fabricación utilizado comprende la síntesis de la materia prima mediante una ruta de coprecipitación, la conversión de la misma en el material que constituye la matriz del combustible, la compactación de pastillas en verde y la obtención de monolitos sinterizados. A través de diversas técnicas de la ciencia de materiales se llevaron a cabo procesos de caracterización de la morfología, fases cristalinas presentes y composición de los polvos de (U; Gd) utilizados, así como también la determinación de distintos parámetros de las pastillas como ser la densidad en verde y sinterizada, variaciones másicas y dimensionales, y el volumen y tipo de porosidad obtenida. Para esto último, se desarrolló e implementó un método automatizado para la medición de las dimensiones de los poros obtenidos a través del procesamiento de imágenes ceramográficas de las pastillas, por medio del Software libre ImageJ. Se fabricaron y ensayaron 25 pastillas combustibles, en grupos de 5, para las concentraciones blanco, 2 y 4% en peso de AD(U; Gd), y 7 y 14% en peso de (U; Gd)_3O_8. Los requerimientos sobre morfología y distribución de poros en la pastilla se cumplieron en todos los casos, obteniéndose valores de densidad entre el 96 y el 98% DT. El valor más cercano al requerimiento industrial obtenido en este trabajo es el de 96 ± 0; 4%, para el caso del 4% de AD(U; Gd). Además, el AD(U; Gd) presentó ventajas por sobre la utilización de (U; Gd)_3O_8 con respecto a la distribución de tamaño de poros y a las concentraciones necesarias para alcanzar el mismo volumen de porosidad.
Resumen en inglés
In this work we studied the effect of two pore formers on nanoparticulated (U; Gd)O_2 fuel pellets, using an inverse coprecipitation route. On one side, this material is interesting for the argentinean nuclear reactor CAREM-25, that uses natural U doped with 10% Gd as burnable poison. On the other side, this project takes into account the processes that are currently being used by the nuclear industry to introduce porosity in a fuel matrix. We used as pore builders AD(U; Gd) and (U; Gd)_3O_8 powders obtained as intermediate products in the sythesis of (U; Gd)O_2. The pellets manufacture included the raw material synthesis by a wet chemical route, its convertion to the fuel matrix, compactation into green pellets and monoliths sintering. Pores morphology, crystal phases present and composition were characterized using material science techniques. In addition, different pellets parameters as the green and sinterized density, mass and volume changes, and volume and type of porosity were determinated. For this latter, an automatizated method was developed and implemented. This method measures the pores dimensions by processing ceramographic images of polished pellets surfaces with the free software IMAGE J. We made and test 25 fuel pellets, in 5 batches of 5 pellets each, accounting for the samples (U; Gd)O_2 without addition of pore builder, 2 and 4%wt AD(U; Gd),and 4 and 7%wt (U; Gd)_3O_8. Morphology and pore distribution requirements were satisfied in all 4 cases. Sintered density was found between 96 and 98% TD. The better value obtained in this work, compared to the industrial requirement, was the 96 ± 0; 4% of the 4% AD(U; Gd) sample. In addition, this composition presented many advantages over the (U; Gd)_3O_8 sample, including the pore size distribution and the lower concentration of pore former to reach the same porosity volume.
| Tipo de objeto: | Tesis (Proyecto Integrador Ingeniería Nuclear) |
|---|---|
| Palabras Clave: | Uranium dioxide; Dióxido de uranio; Gadolinium; Gadolinio; Nuclear fuels; Combustibles nucleares; CAREM 25 reactor; Reactor CAREM 25; Burnable poisons; [Pore former; Formador de poro; Burnable poison; Veneno quemable] |
| Referencias: | [1] Oka, Y. Nuclear reactor design. Springer, 2014. 2, 3, 75 [2] IAEA-TECDOC-844. Characteristics and use of urania-gadolinia fuels, 1995. 2, 4 [3] Markiewicz, M. Comunicación personal sobre requerimientos industriales de pastillas combustibles con venenos quemables del carem-25, Febrero 2019. 4, 10, 39, 42 [4] Varley, F. S. Neutron scattering lengths and cross sectioirn. Neutron news, 3 (3), 29–37, 1992. 4 [5] Ge, H., Wang, G., Yuan, B., Dong, B., Li, H. Fabrication and microstructure of porous SiC ceramics using suspension emulsions as pore-forming agents. Ceramics International, 40 (8), 11705–11711, 2014. 5 [6] Ballesio, J., Russo, D., Audero, M. Desarrollo de formadores de poros para pastillas de dióxido de uranio. Tesis de grado, 1986. 5, 7, 8, 9, 39 [7] Spino, J., Santa Cruz, H., Jovani-Abril, R., Birtcher, R., Ferrero, C. Bulknanocrystalline oxide nuclear fuels–an innovative material option for increasing fission gas retention, plasticity and radiation-tolerance. Journal of Nuclear Materials, 422 (1-3), 27–44, 2012. 5 [8] Soldati, A., Watkins, I. G., Zuvich, A. F., Napolitano, F., Troiani, H., Caneiro, A., et al. Synthesis and characterization of Gd2O3 doped UO2 nanoparticles. Journal of Nuclear Materials, 479, 436–446, 2016. 5 [9] Menghini, J., Marchi, D., Trimarco, V. Mixed oxides pellets obtention by “reverse strike” co-precipitation method. Advanced fuel pellet materials and designs for water cooled reactors. IAEA-TECDOC-1416. 6 [10] Eloirdi, R., Lin, D. H. M., Mayer, K., Caciuffo, R., Fanghänel, T. Investigation of ammonium diuranate calcination with high-temperature x-ray diffraction. Journal of Materials Science, 49 (24), 8436–8443, 2014. 6 [11] Thümmler, F., Thomma, W. The sintering process. Metallurgical Reviews, 12 (1), 69–108, 1967. 7 [12] Olander, D. R. Fundamental aspects of nuclear reactor fuel elements: solutions to problems. Inf. téc., California Univ., Berkeley (USA). Dept. of Nuclear Engineering, 1976. 7 [13] German, R. Sintering: from empirical observations to scientific principles. Butterworth-Heinemann, 2014. 7 [14] Song, K. W., Kim, K. S., Yoo, H. S., Jung, Y. H. Effect of uo powder property and oxygen potential on sintering characteristics of UO2 - Gd2O3 fuel. Nuclear Engineering and Technology, 30 (2), 128–139, 1998. 10 [15] Callister Jr, W. D., Rethwisch, D. G. Fundamentals of materials science and engineering: an integrated approach. John Wiley & Sons, 2012. 11 [16] Was, G. S. Fundamentals of radiation materials science: Metals and alloys, 2007. 11 [17] Debandi, A. Fabricación y caracterización de pastillas combustibles de (U; Gd)O2 nanoparticulado obtenido por coprecipitación inversa. Tesis Doctoral, Universidad Nacional de Cuyo, 2018. 12, 15, 17, 18, 19, 30, 42, 60, 61 [18] Re, G. L., Lopresti, F., Petrucci, G., Scaffaro, R. A facile method to determine pore size distribution in porous scaffold by using image processing. Micron, 76, 37–45, 2015. 31 [19] Commission, T. N. S. Recognized-value standard of measurement of density mercury. National Measurement Act, 1960. 65 [20] Bank, D. D. Saturated liquid density. URL http://ddbonline.ddbst.de/ DIPPR105DensityCalculation/DIPPR105CalculationCGI.exe. 65 |
| Materias: | Ingeniería nuclear > Combustibles nucleares |
| Divisiones: | Aplicaciones de la energía nuclear > Tecnología de materiales y dispositivos > Materiales nucleares |
| Código ID: | 823 |
| Depositado Por: | Tamara Cárcamo |
| Depositado En: | 08 Mar 2021 10:36 |
| Última Modificación: | 08 Mar 2021 10:36 |
Personal del repositorio solamente: página de control del documento
